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新型CuAs基超导体探索取得进展

2019-05-07 16:32:00     作者:

  自2008年铁砷基超导体(LaFeAsO 1- x F x )被发现后,(Ba 1- x K x )Fe 2 As 2 ,FeSe和K x Fe 2 Se 2 等高温超导体的涌现极大地推动了超导物理及相关学科的发展。在铁基超导体中,超导物性决定单元是反萤石型的[Fe 2 X 2 ] 2- (X=As, Se)层,当其中的Fe原子被Ni或Co替代后,自旋密度波或磁相变和结构相变等被抑制,出现超导,并且T c 先增加后减小,表现出dome形状的超导相图。更重要的是,在不同的掺杂区域会出现量子临界相变、nematic(向列相)和线性电阻率等新奇物性。但是,当Fe原子被Cu替代后,仅在单一样品BaFe 0.956 Cu 0.044 As 2 中观察到极低的T c (2.0 K),这是因为Cu在As四配位环境下不能提供有效的载流子掺杂。设计新型的CuAs基化合物,将Cu的3 d 电子态提高至费米能级,并探索其中可能存在的超导物性,是超导领域的前沿科学问题之一。

  最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心先进材料与结构分析实验室A02组博士生陈旭在郭建刚副研究员和陈小龙研究员的指导下,与物理所胡江平研究员、张庆华副研究员和复旦大学李世燕教授等合作,首次制备出新型CuAs基超导体系RE 2 Cu 5 As 3 O 2 (RE=La, Pr, Nd),其中[La 2 O 2 ] 2 层为载流子库层,[Cu 5 As 3 ] 2- 为超导物性决定层,其结构不同于[Fe 2 X 2 ] 2- (X=As, Se)层,如图1A所示。在[Cu 5 As 3 ] 2- 层中,存在强的As-As共价键,将两个反萤石型的[Cu2As 2 ] 2- 层连接起来,如图1B所示。密度泛函理论计算表明,RE 2 Cu 5 As 3 O 2 费米能级处的能态主要来源于Cu(1)的3 d 和As(1)的4 p 电子,Cu(2)的电子态贡献较少。低温测试表明La 2 Cu 5 As 3 O 2 和Pr 2 Cu 5 As 3 O 2 的电阻率在80 K和40 K分别出现了上翘现象,这可能与某种有序相变密切相关,如图1C所示。对Cu原子进行Ni掺杂,发现掺杂量为40%时,RE 2 Cu 5 As 3 O 2 的 c / a 和As-As共价键发生了异常变化,如图2A和2B所示。极低温电学测试表明,La 2 (Cu 1- x Ni x )As 3 O 2 的 T c 随Ni掺杂量增多呈现先增大后减小的行为,最大值(T c =2.5 K)出现在40% Ni掺杂量的样品中,如图2C所示。同时,对于非超导的Pr 2 Cu 5 As 3 O 2 和Nd 2 Cu 5 As 3 O 2 ,Ni掺杂能够有效地诱导出超导,T c 也呈现先增后减的趋势。图3是RE 2 Cu 5 As 3 O 2 的超导电子相图,可以看出在La 2 (Cu 1- x Ni x )As 3 O 2 中,当掺杂量较低时,存在两相竞争和共存的区域。在中等掺杂量时,RE 2 (Cu 1- x Ni x )As 3 O 2 的 T c 均呈现dome形状的变化趋势,最高的 T c 都对应着40%的Ni掺杂量。在高掺杂量时,体系出现了四方到正交的结构相变。

  进一步地,项目组将该结构类型拓展至[Ni 5 As 3 ] 2- 基化合物,发现Ce 2 Ni 5 As 3 O 2 展现出四方到正交的结构相变,而Sm 2 Ni 5 As 3 O 2 表现出类似电荷密度波的异常相变。随着Cu掺杂量的增加,RE 2 Ni 5 As 3 O 2 表现出与RE 2 Cu 5 As 3 O 2 相类似的结构演化,但并未发现超导,可能与异常增大的As离子高度有关。项目组利用独特的As-As共价键,率先将超导体系从FeAs基拓展至CuAs基,其中所展现的新现象,如相变与超导共存与竞争、结构临界点和dome形状的 T c 等,为理解过渡族金属砷化物超导体的微观机理提供了新的视角。

  以上研究成果发表于 iScience 14, 171-179 (2019)和 Inorg. Chem. 58, 2770-2776 (2019),该工作得到了国家重点研发计划(2017YFA0304700, 2016YFA0300600),国家自然科学基金(51772322, 51532010),中国科学院前沿科学重点项目(QYZDJ-SSW-SLH013)和先导B( XDB07020100)和松山湖材料实验室的支持。

图1. RE 2 Cu 5 As 3 O 2 的晶体结构和电阻率随温度的变化曲线。

 

图2. RE 2 (Cu 1- x Ni x ) 5 As 3 O 2 的部分结构参数和T c 随Ni掺杂量的变化曲线。

 

图3. RE 2 (Cu 1- x Ni x ) 5 As 3 O 2 的超导相图。

来源:中国科学院物理研究所

编辑:实习生1

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